2003年，羅南在愛爾蘭廣播電視上出道，參演黃金時段醫療劇《門診部》（The Clinic）和迷你劇《證據》（Proof）。同時，她為《哈利波特：鳳凰會的密令》中的露娜·羅古德一角試鏡，但最終輸給了伊凡娜·林奇。十二歲時，羅南受邀參加電影《贖罪》的試鏡，並獲選出演少女時期的布里奧妮·泰麗思（Briony Tallis）一角。她在片中與綺拉·奈特莉和詹姆斯·麥艾維合作，受到導演喬·萊特的喜愛。這部成本為三千萬美元的電影最終在全球席捲一億三千萬美元的票房，也獲得了數個獎項和提名，在商業和藝術上取得了雙重成功。羅南表演廣受讚譽，獲得了英國電影學院獎、金球獎和奧斯卡最佳女配角獎提名，成為最年輕的十位奧斯卡女配提名獲得者之一。羅南的下一部作品是2007年的浪漫喜劇片《情不自禁愛上你》（I Could Never Be Your Woman）。該片因資金問題直接發行了DVD，反響平淡。2008年，她參演了電影《死亡挑戰行動》（Death Defying Acts）和《微光城市－黑暗之光首部曲》，她在前者中的表現為她贏得了一項愛爾蘭電影電視學院獎。《死亡挑戰行動》受到的評價毀譽參半，票房失利，全球總票房僅有八百萬美元。奇幻片《微光城市－黑暗之光首部曲》改編自琴娜·杜普洛的同名小說，評價不一，票房表現也很糟糕，遠低於投資。2009年，羅南主演了彼得·傑克森的影片《蘇西的世界》，其他參演的明星有瑞秋·懷茲、馬克·華伯格、蘇珊·莎蘭登和史丹利·圖奇。她的角色是一個十四歲的女孩，被姦殺後在想像中的天國注視自己的親友面對接下來的生活。羅南和家人起初因電影涉及的主題對接受該角色感到猶豫，但在與彼得·傑克森見面後同意出演，導演稱她「在銀幕上看上去棒極了」。儘管影片收到了部分差評，但羅南表演還是受評論界稱讚，她贏得了評論家選擇獎最佳年輕演員獎、土星獎最佳年輕演員獎，並收穫了英國電影學院獎最佳女主角提名。
在2010年彼得·威爾的電影《回家的路》中，羅南扮演了一位1940年代的波蘭孤兒。這部戰爭片受到了大體上的好評，羅南第四次獲得了愛爾蘭電影電視學院獎。2011年，她在動作驚悚片《少女殺手的奇幻旅程》中扮演女主角少女殺手的奇幻旅程，與《贖罪》導演喬·萊特再一次合作，其他演員有凱特·布蘭琪和艾瑞克·巴納。她再一次獲得愛爾蘭電影電視學院獎。在《滾石》雜誌的一篇影評中，彼得·崔弗斯（Peter Travers）稱羅南為「表演魔法師」。同年，她為米林宏昌的動畫片《借物少女艾莉緹》中的女主角配音。羅南曾考慮出演《霍比特人》電影系列中的一位精靈，但最終因檔期原因退出。羅南接著參演了2011年的犯罪喜劇片《紫羅蘭和雛菊》（Violet & Daisy）、2012年的奇幻驚悚片《拜占庭》（Byzantium）和2013年的科幻片《宿主》。她在2013年的最後一部影片是《我的生存之道》（How I Live Now），該片在當年的多倫多國際影展上放映。2014年，羅南在魏斯·安德森的影片《歡迎來到布達佩斯大飯店》中出演一個配角，與雷夫·范恩斯、安德林·布洛迪、裘德·洛、比爾·莫瑞和蒂妲·絲雲頓等影星合作。該片口碑極高，也取得了票房上的成功。她還參演了瑞恩·高斯林的導演處女作《遺落流域》（Lost River）。
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