全米ボディビルダーで優勝を飾った後、専門のボディビルダーとして大衆から飽きられることに危機感を持った彼は、俳優への転身を図る。その体格を見込まれ、『SF超人ヘラクレス』（1970年）のヘラクレス役としてデビュー。

1977年にドキュメンタリー『鋼鉄の男』に出演する。彼はこの映画を政治家への障害と見なし、1991年に映画の権利、未使用フィルム、スチル写真を購入した。シュワルツェネッガーはこの映画に関しての議論を拒絶しているが、批評家は写真を根拠に彼は目とあごに少なくとも一回の美容整形手術を行っていると主張する。

1984年にジェームズ・キャメロン監督によるSF映画『ターミネーター』（1984）に出演、同作の悪役アンドロイド「ターミネーター」として有名になり、アクション映画俳優として確固たる地位を築き上げる。彼はまた自らの演技にコメディの要素を取り入れることに成功し、それまでのアクション俳優にない「知的」な印象を持つ俳優として人気が出始め、スターとしての地位を確立した。

1987年の『プレデター』（1987）にはミネソタ州知事ジェシー・ベンチュラとケンタッキー州知事選に出馬経験のあるソニー・ランダムが出演している。

アクション映画以外にも、名優ダニー・デビートとの競演によるコメディー『ツインズ』（1988）に出演、役柄を広げた。コメディー路線としては『キンダガートン・コップ』（1990）なども挙げられる。前述の二作品におけるそれまで見せる事のなかったコミカルな演技によって、これまでのアクション路線とは一線を画す、新しい境地を見つけたと評価された。

1990年の『トータル・リコール』は当時における史上最高額の制作費が投入された映画であり、その多くは特殊効果を含む美術面と、この時点で1000万ドルを突破した彼の出演料に費やされた。出世作である『ターミネーター』の続編『ターミネーター2』では、役柄が悪役からヒーローへと変わった。1作目とは全てが大きく異なる環境の中で拡大上映された結果、本作は全世界での興行収入が5億6千万ドルを超え、トップスターとしての地位を不動のものにした。

2012 しかしその後、『ラスト・アクション・ヒーロー』(1993)で製作・主演をするが、映画の評価は高かったものの興行収入が振るわず、『ジュニア』(1994)では逆に興行収入は良かったが酷評される。『イレイザー』(1996)はヒットしたが、『ターミネーター』(1984)以来の悪役を演じた『バットマン&ロビン Mr.フリーズの逆襲』(1997)は酷評される。『ターミネーター3』(2003)は久々の大ヒットとなったが映画の評価は高くない。

2004年『80デイズ』を最後に、下記のカリフォルニア州知事選などの政治業を主に行うため俳優業を暫くの間休業することになった。そのため、『ターミネーター4』には出演しなかったが、若き日の顔をアーノルドとよく似たローランド・キッキンガーの体にCG合成することで出演している。また、後に一家で鑑賞した後に子供達に「シリーズ最高の傑作だった」と言われて深く傷付いたとのこと。後にシュワルツェネッガーはインタビューでターミネーター4を批判している。

2011年より州知事の任期終了に伴い俳優業に本格的に復帰している。