Zachary Levi wurde 1980 in Lake Charles (Louisiana) geboren und hat eine ältere sowie eine jüngere Schwester. Er wuchs in verschiedenen Regionen der USA auf, bevor sich seine Familie in Ventura (Kalifornien) niederließ.
Im Alter von sechs Jahren begann Levi Theater zu spielen. Nach verschiedenen kleineren Rollen war Levi ab 2002 in den vier Staffeln der Sitcom Office Girl als Kipp Steadman, Gegenspieler der Hauptfigur, Teil der Hauptbesetzung. Von 2007 bis 2012 war er als Chuck Bartowski in der Agenten-Fernsehserie Chuck zu sehen, mit der er einen größeren Bekanntheitsgrad erreichte. Für diese Titelrolle erhielt Levi 2010 einen Teen Choice Award sowie weitere Nominierungen. Levi hatte 2009 in Alvin und die Chipmunks 2 eine Hauptrolle inne. 2013 spielte er in Thor – The Dark Kingdom eine Nebenrolle. Im Januar 2015 wurde er für eine Rolle in der Miniserie zur Serie Heroes verpflichtet.
Als Synchronsprecher ist Levi in der Originalfassung verschiedener Filme und Computerspiele zu hören. So wirkte er 2010 in dem unter anderem Golden-Globe- und Oscar-nominierten Animationsfilm Rapunzel – Neu verföhnt als Sprecher der Hauptfigur Flynn mit.
Datei:Zachary Levi about working on Broadway at NerdHQ 2014.webm Levi über seine Zeit am Broadway Im August 2013 machte Levi sein Debüt am Broadway mit dem Musical First Date.
Im Juni 2014 heiratete er die Schauspielerin Missy Peregrym. Bereits Anfang Dezember 2014 trennte sich das Paar, im April 2015 reichten sie die Scheidung ein.
Neben seiner Arbeit als Schauspieler gründete Levi 2010 das Unternehmen NerdMachine, das die Nerd-Kultur verbreiten soll. Seit 2011 veranstaltet Levi mit NerdMachine in San Diego jeweils zeitgleich zur Comic-Con das kostenlose NerdHQ, auf dem Schauspieler Podiumsgespräche halten, neue Videospiele vorgestellt werden und Geld für die gemeinnützige Organisation Operation Smile gesammelt wird.
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